Автор ключевых текстов советской и российской детской культуры: повести «Крокодил Гена и его друзья» (1966, персонажи Чебурашка и крокодил Гена), повести «Дядя Фёдор, пёс и кот» (1974, деревня Простоквашино, кот Матроскин, пёс Шарик, почтальон Печкин), цикла о гарантийных человечках, книг про Вниз по волшебной реке, а также сценариев к одноимённым мультфильмам студии «Союзмультфильм» — «Трое из Простоквашино» (1978), «Каникулы в Простоквашино» (1980), «Зима в Простоквашино» (1984) и другим. Вёл детские теле- и радиопрограммы, в том числе «АБВГДейка» и «В гостях у сказки».

Успенский много лет и последовательно отстаивал авторские права на своих персонажей: судился с производителями сувениров, мороженого и электроники, использовавшими образы Чебурашки и Матроскина без отчислений, добивался признания прав художников-постановщиков, обращался в Следственный комитет, Генпрокуратуру и Счётную палату из-за выпуска новых серий «Простоквашино» без его согласия, грозил обращением в Страсбургский суд. Репутация «неудобного» и несговорчивого автора сопровождала его всю жизнь.

В конце июля 2018 года Успенский урегулировал многолетний спор с «Союзмультфильмом», передав студии права на оригинальные сценарии «Простоквашино» и ещё не экранизированные истории цикла. Скончался 14 августа 2018 года, спустя две недели после подписания соглашения.